单片集成电极界面电荷定向迁徙通道助力高效光辅助全解水

湖南大学ACS NANO：单片集成电极界面电荷定向迁徙通道助力高效光辅助全解水

文章信息

单片集成电极界面电荷定向迁徙通道助力高效光辅助全解水

第一做者：李波

通信做者：黄维清*，黄桂芳*

单元：湖南大学

研究布景

光电催化（PEC）合成水造氢是处理当下能源危机和情况污染的前沿手艺之一，其核心是高效不变的光电催化剂。将光催化剂和电催化剂集成在一个电极上是进步PEC合成水造氢效率的一个有效战略，此中前者有效搜集太阳光并激发载流子迁徙，后者降低过电势并为水合成反响供给活性位点。然而，那一范畴的一个典型难题是通过传统的物理耦合难以获得优良的光/电催化剂界面，存在各类缺陷和载流子复合中心，那一定会降低光生载流子从光催化剂扩散到电催化剂外表的效率，极大限造了其整体效率和贸易化应用。

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文章简介

有鉴于此，湖南大学黄维清传授、黄桂芳传授和李波博士，在国际顶级期刊ACS Nano上颁发题为“Directional Charge Transfer Channels in a Monolithically Integrated Electrode for Photoassisted Overall Water Splitting”的研究论文。该工做报导了一种界面化学键耦合的单片集成光电极用于高效光辅助全解水。做者基于过渡金属氢氧化物饱和度差别，接纳阴极活化电堆积法实现了碳基光催化剂CDs/CN（CCN）与FeCo双金属羟基氧化物/氢氧化物（FFC）的界面化学键耦合（图1）。

​系统的尝试研究和DFT计算表白，CCN和FFC之间的C-O-Fe界面化学键做为电荷转移通道，促进了光生载流子在CCN和FFC外表的定向迁徙。此外，光生空穴原位氧化Fe/Co金属物种触发了晶格氧活化，实现了Fe-Co双催化中心的构建，有效降低了水氧化势垒。该催化剂在光辅助下展示出优良的合成水性能，在1 M KOH电解液中，催化HER、OER及全解水10mA cm-2电流密度仅仅需要供给68 mV，182 mV和1.435 V过电势。那种定向电荷调造战略可能有助于设想高活性和低成本的多功用催化剂用于能量转换和存储。

图1. 界面电荷定向迁徙的CCN@FFC电极造备机理图。

本文亮点

亮点1：

通过阴极活化电堆积法（2 min），选择碳基光催化剂及具有庞大饱和度差别的过渡金属Fe/Co化合物电催化剂做为研究对象，操纵化学键在光催化剂与电催化剂界面构建了电荷定迁徙通道（C-O-Fe）。做者基于前期研究工做（Adv. Funct. Mater. 2021, 21, 2100816; Chem. Eng. J. 2020, 397, 125470），以具有近红外光谱激发响应的CCN光催化剂做为堆积底物，并基于其碳量子点组分外表部门羟基（-OH）化的特征，在阴极活化下使其键合过渡金属基阳离子构成界面化学键。

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亮点2：

在该集成光电极中，碳基光催化剂和过渡金属电催化剂通过界面化学键实现了电荷的定向迁徙。以OER反响为例，在可见光激发下，电子及空穴别离定向迁徙累积在CCN和FFC的外表，实现了电子空穴的空间别离（图2）。时间分辩光谱、XPS、差分电荷及DFT计算等成果表白，电荷定向迁徙通道的构建显著进步了载流子寿命，累积在FFC外表的空穴能够原位氧化Fe/Co物种，触发晶格氧催化机造，显著降低了水氧化反响势垒。

图2. 界面电荷定向迁徙的CCN@FFC电极OER性能表征、机造及文献比照。

亮点3：

在该工做中，CCN@FFC光电极在1M KOH电解液中表示出优良的光辅助合成水性能。在10 mA cm-2电流密度下，HER、OER及全解水过电势仅为68 mV，182 mV和1.435 V，并在长时间恒定电势运行下电流密度未发作明显衰减，显示出优良的不变性。

文章链接

Directional Charge Transfer Channels in a Monolithically Integrated Electrode for Photoassisted Overall Water Splitting

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09659

通信做者简介

黄维清传授简介：博士、传授、博士生导师、岳麓学者。主持或主研国度天然科学基金项目、湖南省天然科学基金项目、湖南省科技方案项目等课题十余项。已在Adv. Mater., Nano Lett.，ACS Nano，Adv. Funct. Mater.，Appl. Catal. B: Environ.，ACS Appl. Mater. Interfaces, Phys. Rev. B，Phys. Rev. A，APL等杂志颁发论文200余篇，SCI引用6000余次，H 因子 41。次要研究标的目的为计算凝聚态物理、清洁能源质料物理及器件、 微纳构造光电功用质料物理及清洁能源和绿色情况质料。主持或主研国度天然科学基金项目、湖南省天然科学基金项目、湖南省科技方案项目等课题十余项。

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黄桂芳传授简介：博士、传授、博士生导师。主持或主研国度天然科学基金项目、湖南省天然科学基金项目、湖南省科技方案项目等课题十余项。已在Advanced Materials、Journal of Materials Chemistry A, ACS Applied Materials & Interfaces, Electrochim Acta 等学术杂志上颁发论文100多篇，获批国际专利一项，创造专利两项，适用新型专利两项，草拟国度尺度两项、机械行业尺度两项。

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